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化学化工学院吴进芳博士、曾尚红教授团队在国际TOP期刊《Applied Catalysis B: Environmental》发表最新研究成果

近日,我校化学化工学院吴进芳博士、曾尚红教授团队与美国纽约州立大学钟传建教授合作,在国际TOP学术期刊《Applied Catalysis B: Environmental》发表有关调控CuO/CeO2催化剂载体形貌和暴露晶面揭示一氧化碳优先氧化高活性机理的研究论文" Structural origin of high catalytic activity for preferential CO oxidation over CuO/CeO2 nanocatalysts with different shapes"(影响因子11.698),原文链接: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S092633731830804X#fig0070。北京赛车pk10龙虎介绍是该论文第一作者单位和第一通讯作者单位,我校2015级硕士研究生谢宇和吴进芳博士(讲师,2016引进化学化工学院)为共同一作者,曾尚红教授为第一通讯作者,钟传建教授为共同通讯作者。

质子交换膜燃料电池用于驱动汽车和作为小型能源设施的市场前景广阔,原因在于质子交换膜燃料电池具有能量利用率高、运输便捷和零污染等特点。目前,通过碳氢化合物重整经水煤气变换制得的氢燃料中含有1%左右的CO气体,一氧化碳优先氧化(CO-PROX)是净化富氢气体中CO的重要手段之一。

CuO-CeO2催化剂用于一氧化碳优先氧化反应被广泛研究,其中CeO2载体拥有独特的立方萤石结构和储放氧能力,能够与活性组分之间产生界面效应和协同效应。我校曾尚红教授团队利用水热法结合浸渍法制备出五种不同形貌的CuO/CeO2催化剂,发现暴露{111}和{002}组合晶面的球形与纺锤形形貌的CuO/CeO2催化剂具有更低的CO转化温度以及更宽的完全转化CO温度窗口,进一步研究表明{111}和{002}组合晶面的存在会降低氧空位形成能同时增加表面铜还原物种的量,因此该报道对可控合成有效暴露晶面催化剂和改善催化性能的研究具有重要意义。

本文通过构建五种不同形貌的CuO/CeO2催化剂,揭示了暴露晶面对CO-PROX反应催化活性影响的结构本质。其中,八面体中载体CeO2暴露热力学最稳定的{111}晶面;棒状体中载体CeO2沿着{022}方向生长主要暴露{111}晶面,且有少量的{002}暴露晶面;立方体中载体CeO2只暴露出{002}晶面,而球体和纺锤体中载体CeO2则暴露出{111}和高能量的{002}的组合晶面。暴露不同晶面的CeO2会产生不同的晶格缺陷,从而影响氧空位的形成能。

结合XPS和XAFS图谱分析发现,暴露{111}和{002}组合晶面的球体催化剂中有较多的氧空位和低价态铜物种,这是决定其CO-PROX催化活性最优的关键因素。DFT理论计算发现,在CeO2载体{111}和{002}晶面交界处的氧空位形成能最低,即氧空位更有利于在两晶面交界处产生,从而产生更多CO氧化的活性位点。

不同形貌CuO/CeO2催化剂用于CO-PROX反应催化活性和氧空位关联示意图

球体和八面体CuO/CeO2催化剂的XANES图谱

EXAFS的小波变换图谱

球体CeO2不同晶面处氧空位形成能的DFT计算

 

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